《g-C_3N_4基复合材料的制备及其光催化降解四环素的研究》

技术简介：

抗生素的滥用或过度使用加剧了水污染,四环素(TC)作为最常用的抗生素之一,大量使用后通过废水进入湖泊河流中,最终对环境产生了不利影响。基于半导体的光催化技术因其易于使用、高效、环保和可持续性,是目前降解四环素(TC)相对理想的方法。其中可见光活性催化剂石墨氮化碳(g-C_3N_4)受到广泛的研究关注,其优点是带隙可调、稳定性优异和经济有效,但是同时又受限于低比表面积和高光生电子空穴对复合率。为了改善这些缺陷,提高g-C_3N_4的光催化活性,本文以g-C_3N_4为基础,通过与其他材料构建Z型异质结制备了绿色高效的新型光催化剂。主要研究内容与结果如下:(1)采用高温煅烧和超声处理制备出CoWO_4/g-C_3N_4复合材料,通过XRD、SEM、XPS、UV-visDRS、PL等表征技术对合成材料进行了分析,并在紫外光下评估了其对四环素(TC)的光催化活性,还研究了pH值、初始浓度对光催化性能的影响。与CoWO_4和g-C_3N_4相比,所制备的异质结构复合材料被证明具有更好的光电化学性能。此外,20%CoWO_4/g-C_3N_4具有良好的稳定性和催化活性。结果表明,CoWO_4与g-C_3N_4的结合促进了光生电荷的高效转移,加速了四环素(TC)的光降解过程。(2)为进一步提高g-C_3N_4的比表面积和光生电荷的分离率,制备出了片状g-C_3N_4,并引入非晶态无定形SbVO_4合成了Z型SbVO_4/g-C_3N_4异质结构光催化剂,并用于模拟太阳光下对四环素(TC)的降解。结果表明,在150分钟可见光照射下,SbVO_4/g-C_3N_4复合材料对四环素(TC)的降解率为82.3%,表现出良好的光催化活性。此外,活性自由基的捕获实验和催化剂的循环实验结果表明·O_2~-和·OH自由基是活性物种,且该光催化剂易于回收,即使在四次循环后也表现出优异的稳定性。(3)为进一步提高g-C_3N_4基复合材料的光催化活性,引入NiTiO_3并将其与片状g-C_3N_4相结合,通过简易的煅烧法制备出NiTiO_3/g-C_3N_4复合光催化剂,并采用相应的表征方法对所制备的光催化剂的结构、形貌、元素组成和光学性能进行了研究,考察了其对四环素(TC)的光催化活性。在150分钟的可见光照射下,光催化剂对四环素(TC)的光降解效率达到了88.2%,光降解过程符合一阶动力学模型。此外还探讨了相应的光催化机理。结果表明,NiTiO_3/g-C_3N_4复合材料作为光催化剂对四环素(TC)的降解具有良好的光催化性能。

研发人员：方钰