《MOFs复合光催化材料的制备及降解四环素废水性能的研究》

技术简介：

光催化技术因其绿色环保的特点在一定程度缓解了环境污染问题,尤其是在污废水处理方面表现出强大的性能。光催化技术研究的逐渐深入表明,光催化技术应用的关键在于实现光催化剂的可见光激发,拓宽光催化剂的光响应能力。可见,选取合适的光催材料是实现光催化技术长足稳定发展的主要原因之一。作为Ti-MOFs之一的NH_2-MIL-125(Ti)具有多孔结构和合适的带隙,其对于可见光响应范围较广。但受限其载流子结合率高的原因,在光催化应用时,只有很少的电子空穴对能到达NH_2-MIL-125(Ti)的表面,导致光催化活性较差,其应用仍受到很大程度的限制。同时,为了解决其他半导体光催化活性低的问题,本文选择具有合适带隙结构的光催化半导体与NH_2-MIL-125(Ti)复合形成异质结以改善光催化性能。研究的主要工作如下:(1)采用水热法将圆饼状NH_2-MIL-125(Ti)负载在BiOI纳米片上,控制两个样品的摩尔比形成BiOI/NH_2-MIL-125(Ti)异质结体系。与单体样品相比,复合样BiOI/NH_2-MIL-125(Ti)-15光响应能力得到提高。PL测试表明两种半导体复合后,提高了e~-和h~+的分离率。模拟可见光下,BiOI/NH_2-MIL-125(Ti)-15对于四环素(TC)的降解率在90min内到达了89.6%,降解效率分别是NH_2-MIL-125(Ti)和BiOI的12.9和3.0倍。该体系光催化活性的提高得益于两种半导体复合形成了合适的能带结构,促进了体系内空穴(h~+)和超氧基自由基(·O_2~-)的形成并参与污染物的降解。循环试验表明,BiOI/NH_2-MIL-125(Ti)体系稳定性良好。(2)采用溶剂热法首先制备圆饼状NH_2-MIL-125(Ti),然后在合成Bi_3O_4Br纳米片的过程中加入NH_2-MIL-125(Ti),使得片状Bi_3O_4Br将NH_2-MIL-125(Ti)进行包裹得到微球状Bi_3O_4Br/NH_2-MIL-125(Ti)复合样品。采用XRD和FT-IR分析了样品的晶体结构和官能团信息。PL光谱和DRS图谱证明Bi_3O_4Br/NH_2-MIL-125(Ti)复合样品具有更高的光生载流子分离能力和更宽的光响应范围;Bi_3O_4Br/NH_2-MIL-125(Ti)体系在模拟可见光下降解TC具有更高的光催化性活性,在90min内降解率达到88.5%。对Bi_3O_4Br/NH_2-MIL-125(Ti)-5材料进行5次循环重复实验,仍具有较高降解率;淬灭实验表明空穴(h~+)和超氧基自由基(·O_2~-)是最佳活性物质,形成了Z型电子转移机制。(3)通过水热法合成了球形Bi_2O_2CO_3/NH_2-MIL-125(Ti)复合材料。采用XRD、SEM和TEM研究了晶格结构和形貌特征;XPS、DRS技术用来表征分析材料的化学成分和光电性能。结果表明,NH_2-MIL-125(Ti)的引入使复合光催化材料具有更大的比表面积,供应了更多的反应位点。Bi_2O_2CO_3/NH_2-MIL-125(Ti)-5对TC的降解性能最佳,模拟太阳光照射90min可将85.6%的TC去除。Bi_2O_2CO_3/NH_2-MIL-125(Ti)体系光催化活性的提高的是因为形成了Z型电荷转移机制,减少了载流子的结合。

研发人员：胡浩